Preparação de cerâmicas ternárias de oxicarbeto de silício modificadas com níquel (SiOC/Ni) e investigação como sensores eletroquímicos na determinação de metil paration

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dc.contributor.advisorSegatelli, Mariana Gava
dc.contributor.authorCruz, Alexandre Costa Guimarães
dc.contributor.bancaPessoa, Christiana Andrade
dc.contributor.bancaFerreira, Odair Pasto
dc.coverage.extent222 p.
dc.coverage.spatialLondrina
dc.date.accessioned2026-05-25T20:02:19Z
dc.date.available2026-05-25T20:02:19Z
dc.date.issued2024-03-22
dc.description.abstractO estudo almeja evidenciar os impactos das diferentes porcentagens de níquel nas cerâmicas de oxicarbeto de silício (SiOC/xNi), ricas em carbono na formação de fases condutoras, carbono grafite e siliceto de níquel, e semicondutoras, beta-carbeto de silício e porções amorfas de SiO4-xCx ,0= x =4, buscando viabilizar aplicações como componentes em sistemas elétricos e materiais eletródicos. A obtenção das cerâmicas, iniciou-se com da reação de hidrossililação do poli(metilhidrossiloxano) em 40% massa com 60% massa de divinilbenzeno, no qual foi disperso 20 % em massa de polietileno e quantidades de 0, 1, 3, 5, 10 e 20% em massa de cloreto de níquel, resultando em seis precursores cerâmicos. O tratamento térmico empregado foi de 1400 °C, por 1 hora, sob atmosfera estática de argônio, com razão de aquecimento/resfriamento de 5 °C min-1. As caracterizações feitas foram FT-IR, ensaios de intumescimento, TGA, SEM, EDS, XDR, Raman, XPS, Fisiossorção de nitrogênio, impedância no material em meio aéreo e em solução; e utilizou-se a técnica voltamétrica para avaliação como materiais eletródicos em solução de hexacianidoferrato(II/III) e pesticida metil paration. O níquel presente nas cerâmicas de SiOC, associado a atmosfera estática de argônio, intensificou a produção de carbono grafite e siliceto de níquel, ao modo de quanto maior a quantidade maior a produção de tais fases condutoras. Notou-se que as fases semicondutoras não são totalmente indesejadas, devido ao consumo das mesmas para formação de fases condutoras. A produção in situ de carbono grafite foi excelente, ao modo que, a espectroscopia Raman sugeriu a formação de folhas de grafeno tortuoso interplanar com ótima qualidade. Observou-se que a porcentagem atômica carbono foi elevada e houve evidências de que a presença de níquel auxilia o processo de grafitização e segregação de fases. Por outro lado, os aspectos texturais revelaram menores áreas específicas, sugerindo um processo de deposição de voláteis baseados em silício e carbono nos materiais. A análise morfológica indicou ótima dispersão do metal na matriz polimérica e cerâmica, a qual a última descreveu estruturas de carbono nas proximidades do níquel. Os ensaios de resistividade elétrica mostraram que a adição de 5% em massa de níquel é suficiente para se ter o desempenho elétrico aprimorado e todos as cerâmicas de SiOC com diferentes quantidades descrevem melhores respostas eletroquímicas que o eletrodo comercial de carbono vítreo tanto para o hexacianidoferrato(II/III) quanto para o metil paration. A impedância eletroquímica auxiliou a compreensão molecular da interação do par ferri-ferro com as fases condutoras e isolantes, auxiliando nas justificativas das tendências de área eletroativa e variação entre o potencial de oxidação e redução. O método eletroanlítico desenvolvido foi eficiente na determinação do metil paration em águas superficiais, apresentando LQ de 27,4 ηmol L−1. Conclui-se que a produção de cerâmicas ternárias de SiOC modificadas com níquel aprimora as propriedades elétricas do material e viabiliza estudos eletroquímicos com estes materiais, por conta da facilidade na transferência de corrente que auxiliará em processos de oxidação e na comunicação elétrica com o potenciostato
dc.description.abstractother1The study aims to highlight the impacts of different nickel percentages in silicon oxycarbide ceramics (SiOC/xNi), rich in carbon, on the formation of conductive phases such as graphite carbon and nickel silicide, as well as semiconductive phases like beta-silicon carbide and amorphous portions of SiO4-xCx, where 0 = x = 4. The goal is to enable applications where electrical properties are required, such as in electrical systems and electrode materials. The production of ceramics began with the hydroisilation reaction of poly(methylhydrosiloxane) in a 40% mass mixture with 60% mass of divinylbenzene. In this mixture, 20% mass of polyethylene was dispersed, along with quantities of 0, 1, 3, 5, 10, and 20% mass of nickel chloride, resulting in six polymeric precursors. The thermal treatment employed was at 1400 °C for 1 hour under a static argon atmosphere, with a heating/cooling rate of 5 °C min-1. Characterizations included FT-IR, intumescence tests, TGA, SEM, EDS, XRD, Raman, XPS, nitrogen physisorption, impedance in air and solution, and the voltammetry technique was used for evaluation as electrode materials in a solution of hexacyanoferrate(II/III) and the pesticide methyl parathion. The nickel present in SiOC ceramics, associated with the static argon atmosphere, intensified the production of graphite carbon and nickel silicide. The higher the nickel quantity, the greater the production of such conductive phases. It was noted that the semiconductive phases are not entirely undesirable due to their consumption in the formation of conductive phases. The in situ production of graphite carbon was excellent, with Raman spectroscopy suggesting the formation of tortuous graphene sheets of excellent quality. The atomic percentage of carbon was found to be elevated, and there was evidence that the presence of nickel assists in the phase segregation process. On the other hand, textural aspects revealed smaller specific areas, suggesting a process of deposition of silicon and carbon-based particles in the materials. Morphological analysis indicated optimal dispersion of the metal in the polymeric and ceramic matrix, with the latter describing carbon structures in the vicinity of nickel. Electrical resistivity tests showed that the addition of 5% by mass is sufficient for enhanced electrical performance. SiOC composites with different nickel quantities described better electrochemical responses than the commercial vitreous carbon electrode, both for hexacyanoferrate(II/III) and methyl parathion. Electrochemical impedance aided in the molecular understanding of the interaction of the ferri-ferrous pair with conductive and insulating phases, assisting in justifying trends in electroactive area and variation between oxidation and reduction potential. The electroanalytical method developed was efficient in the determination of methyl parathion in surface waters, with a Limit of Quantification (LQ) of 27,4 ηmol L−1. It is concluded that the production of a Ni-modified SiOC ternary ceramic enhances the electrical properties of the material, enabling electrochemical studies with these materials due to the ease of current transfer, which will assist in oxidation processes and electrical communication with the potentiostate
dc.identifier.urihttps://repositorio.uel.br/handle/123456789/19277
dc.language.isopor
dc.relation.departamentCCE - Departamento de Química
dc.relation.institutionnameUniversidade Estadual de Londrina - UEL
dc.relation.ppgnamePrograma de Pós-Graduação em Química
dc.subjectSiOC/Ni
dc.subjectMateriais eletródicos
dc.subjectFases condutoras
dc.subjectProdução in situ de grafite
dc.subjectPropriedades elétricas de SiOC/Ni
dc.subjectEletrodo de pasta
dc.subjectDeterminação de metil paration
dc.subjectEletroquímica
dc.subjectCerâmicas
dc.subjectOxicarbeto de silício
dc.subjectCarbono
dc.subjectPotenciostato
dc.subjectNiquel
dc.subject.capesCiências Exatas e da Terra - Química
dc.subject.cnpqCiências Exatas e da Terra - Química
dc.subject.keywordsSiOC/Ni
dc.subject.keywordsElectrode materials
dc.subject.keywordsConducting phases
dc.subject.keywordsIn situ graphite production
dc.subject.keywordsSiOC/Ni electrical condutivity enhancement
dc.subject.keywordsPaste electrode
dc.subject.keywordsDetermination of methyl parathion
dc.subject.keywordsElectrochemistry
dc.subject.keywordsCeramics
dc.subject.keywordsSilicon oxycarbide
dc.subject.keywordsCarbon
dc.subject.keywordsPotentiostato
dc.subject.keywordsNickel
dc.titlePreparação de cerâmicas ternárias de oxicarbeto de silício modificadas com níquel (SiOC/Ni) e investigação como sensores eletroquímicos na determinação de metil paration
dc.title.alternativePreparation of ternary silicon oxycarbide ceramics modified with nickel (SiOC/Ni) and investigation as electrochemical sensors for determination of methyl parathion
dc.typeDissertação
dcterms.educationLevelMestrado Acadêmico
dcterms.provenanceCentro de Ciências Exatas

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