Aplicação de estruturas metal-orgânicas: explorando as reações de descoloração e redução de N2

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dc.contributor.advisorDall'Antonia, Luiz Henrique
dc.contributor.authorCamargo, Luan Pereira
dc.contributor.bancaBonacin, Juliano Alves
dc.contributor.bancaMatos, Roberto de
dc.coverage.extent91 p.
dc.coverage.spatialLondrina
dc.date.accessioned2024-08-19T17:46:52Z
dc.date.available2024-08-19T17:46:52Z
dc.date.issued2021-02-25
dc.description.abstractDevido os problemas ambientais associados ao descarte incorreto de resíduos industriais e a crescente dependência mundial pela síntese de amônia para utilização como fertilizante agrícola, no presente estudo foi avaliada a obtenção de duas estruturas metal-orgânicas: tereftalato de ferro (MOF-235) e cobalto (MOF-Co), a fim de explorar suas propriedades fotoeletrocatalíticas para as reações de descoloração de corante e redução do gás N2. Tal classe de materiais tem chamado a atenção graças as suas propriedades excepcionais, destacando sua atividade catalítica associada à sua elevada área específica e porosidade. Porém, suas propriedades fotoeletroquímicas ainda são pouco exploradas, principalmente para a MOF-Co, onde os estudos estão voltados para a caracterização inorgânica e seu desempenho catalítico ainda é pouco compreendido. Neste sentido, para obtenção das amostras em estado sólido foram selecionadas duas técnicas: a síntese solvotérmica (MOF-235) e a reação de precipitação (MOF-Co). Em seguida, através da técnica de deposição drop-casting foram construídos eletrodos com diferentes números de camadas (5, 10 e 15 camadas), utilizando o substrato condutor óxido de estanho dopado com índio (ITO). Com as técnicas de caracterização físico-química comprovou-se a formação das estruturas desejadas. Os fotoânodos ITO/MOF-235 apresentaram maior densidade de portadores de carga à medida que o número de camadas aumentou. No entanto, o valor de fotocorrente obtido para o eletrodo de 5 camadas foi cerca de 15 % maior que o filme de 10 camadas, e 24 % maior quando comparado ao de 15 camadas. A justificativa está no aumento de resistência a transferência de carga com aumento de camadas. Em relação à reação de fotoeletrodegradação do corante azul de metileno (AM), todos os fotoânodos da MOF-235 apresentaram boa atividade fotoeletrocatalítica, alcançando cerca de 65 % de descoloração em apenas 70 minutos de reação. Além disso, uma considerável taxa de rendimento de formação de NH3 foi obtido neste trabalho, 0,716 µg h-1 cm-2, sendo comparável a outros materiais. Com relação a MOF-Co, a caracterização eletroquímica indicou um comportamento de semicondutor, resultando em uma elevada densidade de corrente durante a incidência de radiação UV. Embora a percentagem de descoloração do AM tenha sido inferior a obtida com a MOF-235, (cerca de 34 % após 70 minutos de reação), o perfil apresentado durante a voltametria de varredura cíclica indicou um comportamento promissor para a reação de separação da água (geração de oxigênio). Dessa forma, este trabalho mostrou como materiais ainda pouco explorados obtidos através de técnicas simples e de custo baixo, podem apresentar resultados interessantes que permite a resolução de graves problemas da humanidade.
dc.description.abstractother1Due to the environmental problems associated with the incorrect disposal of industrial waste and the growing worldwide dependence on ammonia synthesis for use as an agricultural fertilizer, the present study was evaluated to obtain two metal-organic structures: iron terephthalate (MOF-235) and cobalt (MOF-Co), to explore its photoelectrocatalytic properties for the reactions of dye discoloration and reduction of N2 gas. Such a class of materials has attracted attention thanks to its exceptional properties, highlighting its catalytic activity provided by its high specific area and porosity. However, its photoelectrochemical properties are still little explored, especially for the MOF-Co, where studies are focused on inorganic characterization and its catalytic performance is still poorly understood. In this sense, to obtain solid-state samples two techniques were selected: the solvothermal synthesis (MOF-235) and the precipitation reaction (MOF-Co). Then, using the drop-casting deposition technique, electrodes were constructed with different numbers of layers (5, 10 and 15 layers), using the conductive indium oxide-doped tin (ITO) substrate. With the techniques of physical-chemical characterization, the formation of the desired structures was proven. The ITO/MOF-235 photoanodes showed a higher density of charge carriers as the number of layers increased. However, the photocurrent value obtained for the 5-layer electrode was about 15 % higher than the 10-layer film, and 24 % higher when compared to the 15-layer electrode. The justification is the increase in resistance to load transfer with increased layers. Regarding the methylene blue dye (AM) photoelectrodegradation reaction, all photoanodes showed good photoelectrocatalytic activity, reaching about 65 % of discoloration in just 70 minutes of reaction. In addition, a considerable rate of NH3 formation yield was obtained in this work, 0.716 µg h-1cm-2, being comparable to other materials. Regarding MOF-Co, the electrochemical characterization indicated a semiconductor behavior, resulting in a high current density during the incidence of UV radiation. Although the percentage of AM discoloration was lower than that obtained with MOF-235, (about 34 % after 70 minutes of reaction), the profile presented during cyclic scanning voltammetry indicated a promising behavior for the water splitting reaction (oxygen generation). In this way, this work demonstrated how materials still little explored, obtained through simple and low-cost techniques, can present interesting results that allow the resolution of serious problems of humanity.
dc.identifier.urihttps://repositorio.uel.br/handle/123456789/17226
dc.language.isopor
dc.relation.departamentCCE - Departamento de Química
dc.relation.institutionnameUniversidade Estadual de Londrina - UEL
dc.relation.ppgnamePrograma de Pós-Graduação em Química
dc.subjectAmônia
dc.subjectDescoloração
dc.subjectEstrutura metal-orgânica
dc.subjectFotoeletrocatálise
dc.subjectSemicondutor
dc.subject.capesCiências Exatas e da Terra - Química
dc.subject.keywordsAmmonium
dc.subject.keywordsDiscoloration
dc.subject.keywordsMetal-organic framework
dc.subject.keywordsPhotoelectrocatalysis
dc.subject.keywordsSemiconductor
dc.titleAplicação de estruturas metal-orgânicas: explorando as reações de descoloração e redução de N2
dc.title.alternativeMetal-organic application: exploring the discoloration and N2 reduction reactions
dc.typeDissertação
dcterms.educationLevelMestrado Acadêmico
dcterms.provenanceCentro de Ciências Exatas

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